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排放源清单与大气化学传输模型的不确定性分析 版权信息
- ISBN：9787030718488
- 条形码：9787030718488 ; 978-7-03-071848-8
- 装帧：一般胶版纸
- 册数：暂无
- 重量：暂无
- 所属分类：>
排放源清单与大气化学传输模型的不确定性分析 本书特色
适读人群 ：大气科学、环境科学、大气污染控制等领域的科研人员和广大师生，以及从事环境保护事业的管理人员等该书的出版能够弥补我国大气环境领域不确定性分析著作缺失这一空白，为大气环境科研人员、管理人员、政府官员以及学生提供一本优秀的学术专著，使大家对不确定性及其分析方法有一个系统的认知和理解。
排放源清单与大气化学传输模型的不确定性分析 内容简介
本书以大气污染物排放源清单和大气化学传输模型为对象，针对不确定性分析过程中的一系列问题，系统介绍不确定性分析的概念、排放源清单和大气化学传输模型的不确定性分析方法、关键不确定性来源识别、排放源清单QA/QC与质量评估等内容，为相关专业人员或管理人员认识和理解排放源清单编制和大气化学传输模型的不确定性、改进大气化学传输模型、提升排放源清单质量、科学利用排放源清单和模型研究结果制定政策措施提供参考和指导。本书构建的方法同样适合用于温室气体排放源清单的不确定性分析与改进，为量化和评估不同尺度的温室气体排放源清单不确定性，推动温室气体排放源清单编制的规范化提供借鉴和参考。 本书可供大气科学、环境科学、大气污染控制等领域的科研人员和广大师生，以及从事环境保护事业的管理人员等阅读参考。
排放源清单与大气化学传输模型的不确定性分析 目录
目录
丛书序
序一
序二
前言
第1章 绪论 1
1.1 不确定性 1
1.2 不确定性分析 4
1.2.1 不确定性分析的基本概念 4
1.2.2 不确定性分析的作用和重要性 5
1.2.3 关于不确定性分析需要特别说明的几点问题 7
1.2.4 与敏感性分析的联系与区别 9
1.3 大气排放源清单及不确定性 10
1.3.1 大气排放源清单的基本概念 10
1.3.2 大气排放源清单建立及不确定性 12
1.3.3 排放源清单不确定性研究进展 15
1.4 排放源清单编制的QA/QC与质量评估 18
1.5 大气化学传输模型及不确定性 20
1.5.1 大气化学传输模型 20
1.5.2 大气化学传输模型的不确定性 22
1.5.3 大气化学传输模型的不确定性分析研究进展 24
参考文献 28
第2章 不确定性分析的相关概念与方法 36
2.1 不确定性来源的分类 36
2.2 不确定性的描述与量化 38
2.2.1 不确定性的描述 38
2.2.2 常见的概率分布模型 41
2.2.3 参数估计方法 49
2.2.4 分布拟合优度检验 50
2.3 不确定性的传递方法 51
2.3.1 蒙特卡罗方法 52
2.3.2 拉丁超立方抽样 53
2.3.3 响应曲面法 53
2.3.4 泰勒级数展开分析法 54
2.4 重要不确定性源度量方法 56
2.5 其他相关概念与术语 57
参考文献 59
第3章 大气排放源清单不确定性分析 62
3.1 排放源清单不确定性来源 62
3.1.1 定义不确定性 63
3.1.2 参数不确定性 65
3.1.3 模型不确定性 68
3.2 排放源清单不确定性分析方法的分类 69
3.3 定性不确定性分析方法 71
3.3.1 直接列举法 71
3.3.2 数据质量评级方法 71
3.4 半定量不确定性分析方法 73
3.4.1 数据属性评级系统 74
3.4.2 数据质量指数 76
3.4.3 NUSAP 78
3.4.4 半定量不确定性分析方法的优势与不足 80
3.4.5 半定量不确定性分析方法案例 81
3.5 定量不确定性分析方法 83
3.5.1 定量不确定性分析的框架 84
3.5.2 清单输入参数不确定性的量化 85
3.5.3 排放源清单不确定性传递方法 91
3.5.4 关键不确定性来源的识别方法 93
3.5.5 不确定性分析工具AuvToolPro 2.0介绍 94
3.5.6 定量不确定性分析方法案例 95
3.6 排放源清单不确定性沟通 100
3.6.1 不确定性沟通的主要内容 100
3.6.2 不确定性沟通的表达方式 102
3.6.3 不确定性沟通的注意要点 104
参考文献 105
第4章 排放因子不确定性数据集 110
4.1 排放因子数据集及其问题 110
4.2 排放因子不确定性数据集的建立 117
4.2.1 排放因子不确定性数据集的建立原则 117
4.2.2 排放因子不确定性数据集的构建思路 119
4.2.3 排放因子不确定性数据集的数据来源 119
4.2.4 排放因子不确定性数据集的结构 121
4.2.5 排放因子数据预处理与不确定性量化 122
4.3 重点源排放因子不确定性数据集 123
4.3.1 有机溶剂使用源 124
4.3.2 电厂排放源 127
4.3.3 道路移动源 129
4.3.4 生物质燃烧源 134
4.4 应用案例：广东省大气污染物排放源清单不确定性分析与量化 138
4.4.1 2017年广东省大气污染物排放源清单编制总体思路与特点 138
4.4.2 2017年广东省大气污染物排放源清单活动水平不确定性量化 139
4.4.3 2017年广东省大气污染物排放源清单及不确定性 141
参考文献 144
第5章 排放源清单的质量保证与质量控制 148
5.1 排放源清单QA/QC框架流程 148
5.2 排放源清单QC内容与方法 152
5.2.1 排放源清单QC内容与标准 152
5.2.2 排放源清单QC方法 153
5.3 排放源清单QA内容与方法 157
5.3.1 专家评审 157
5.3.2 公开评审 158
5.3.3 质量审计 158
5.4 主要排放源QA/QC要点 159
5.4.1 固定燃烧源 159
5.4.2 工业过程源 161
5.4.3 有机溶剂使用源 163
5.4.4 道路移动源 165
5.4.5 非道路移动源 167
5.4.6 生物质燃烧源 168
5.4.7 扬尘源 170
5.4.8 农牧源 171
5.4.9 存储与运输源 173
参考文献 174
第6章 排放源清单编制工作的质量评估 175
6.1 排放源清单编制工作质量评估的需求与难点 175
6.2 排放源清单编制工作质量评估体系建立的关键问题与原则 177
6.3 排放源清单编制工作质量的评估体系 180
6.3.1 排放源清单编制工作的评估内容 181
6.3.2 排放源清单编制质量的评估指标 182
6.3.3 排放源清单编制工作的评估方法 189
6.4 排放源清单质量评估案例 195
6.4.1 质量评估指标选择 195
6.4.2 质量评估指标赋值 196
6.4.3 质量评估指标权重 200
6.4.4 质量评估结果量化 201
6.4.5 等级评估与结果分析 202
6.5 排放源清单编制质量评估的建议 203
参考文献 204
第7章 大气化学传输模型的不确定性分析 205
7.1 模型不确定性来源 205
7.1.1 模型的发展与不确定性 205
7.1.2 输入参数不确定性 209
7.1.3 模型结构不确定性 212
7.2 大气化学传输模型不确定性分析方法框架 218
7.3 模型敏感性分析 221
7.3.1 OAT 222
7.3.2 DDM/HDDM和伴随法 223
7.4 不确定性来源量化方法 224
7.4.1 排放源清单的不确定性量化方法 225
7.4.2 气象参数和边界条件的不确定性量化方法 225
7.4.3 化学反应速率的不确定性量化方法 226
7.4.4 模型结构的不确定性量化方法 228
7.5 不确定性传递方法 229
7.5.1 HDDM-RFM简化模型法 229
7.5.2 基于随机响应曲面的简化模型法（SRSM-RFM） 230
7.5.3 集合模拟与简化模型结合方法（Ensemble-RFMs） 233
7.6 不确定性结果评价 234
7.7 不确定性溯源方法 239
参考文献 240
第8章 大气化学传输模型高效不确定性传递方法 250
8.1 高效不确定性传递方法的重要性 250
8.2 不确定性传递方法的现状及不足 251
8.2.1 基于随机模拟的不确定性传递方法 252
8.2.2 基于统计的简化模型方法 253
8.2.3 基于泰勒级数展开的简化模型方法 255
8.3 传递准确性改进：逐步HDDM-RFM方法 257
8.3.1 逐步HDDM-RFM方法的构建思路 257
8.3.2 逐步HDDM-RFM方法评价 260
8.4 HDDM-SRSM方法 267
8.4.1 HDDM-SRSM方法的构建思路 267
8.4.2 HDDM-SRSM的不确定性传递评价 271
8.4.3 高阶HDDM-SRSM的过度拟合问题 274
8.5 HDDM-SRSM与逐步HDDM-RFM对比 276
8.5.1 不确定性传递效率对比 276
8.5.2 不确定性传递准确性对比 278
8.5.3 逐步HDDM-RFM和HDDM-SRSM的适用范围 279
参考文献 280
第9章 大气化学传输模型定量不确定性分析案例与应用 282
9.1 区域概况 282
9.2 珠江三角洲PM2.5模拟的不确定性量化 284
9.2.1 模拟系统搭建 284
9.2.2 模拟系统评价 287
9.2.3 模拟的重要敏感性输入识别 289
9.2.4 输入参数的不确定性量化 293
9.2.5 RFM模型构建与不确定性传递 295
9.2.6 模拟结果的不确定性量化 295
9.3 珠江三角洲PM2.5模拟不确定性诊断 297
9.3.1 结合观测数据的PM2.5模拟不确定性诊断 297
9.3.2 模拟关键不确定性来源识别 301
9.4 基于地基观测数据融合的珠江三角洲PM2.5模拟改进 303
9.4.1 边界条件改进思路 303
9.4.2 数据融合方法建立 305
9.4.3 数据融合方法的应用与评价 308
9.4.4 数据融合对珠江三角洲数值模拟的改进效果 310
9.5 不确定性分析与空气质量概率预报 312
9.5.1 空气质量概率预报的作用与方法 312
9.5.2 案例展示 314
参考文献 316
第10章 展望与建议 318
10.1 排放源清单不确定性分析发展展望与建议 318
10.2 大气化学传输模型不确定性分析展望与建议 324
10.3 不确定性沟通展望与建议 328
附录 AuvToolPro 2.0关键算法与主要功能模块 329
索引 336
彩图
丛书序
序一
序二
前言
第1章 绪论 1
1.1 不确定性 1
1.2 不确定性分析 4
1.2.1 不确定性分析的基本概念 4
1.2.2 不确定性分析的作用和重要性 5
1.2.3 关于不确定性分析需要特别说明的几点问题 7
1.2.4 与敏感性分析的联系与区别 9
1.3 大气排放源清单及不确定性 10
1.3.1 大气排放源清单的基本概念 10
1.3.2 大气排放源清单建立及不确定性 12
1.3.3 排放源清单不确定性研究进展 15
1.4 排放源清单编制的QA/QC与质量评估 18
1.5 大气化学传输模型及不确定性 20
1.5.1 大气化学传输模型 20
1.5.2 大气化学传输模型的不确定性 22
1.5.3 大气化学传输模型的不确定性分析研究进展 24
参考文献 28
第2章 不确定性分析的相关概念与方法 36
2.1 不确定性来源的分类 36
2.2 不确定性的描述与量化 38
2.2.1 不确定性的描述 38
2.2.2 常见的概率分布模型 41
2.2.3 参数估计方法 49
2.2.4 分布拟合优度检验 50
2.3 不确定性的传递方法 51
2.3.1 蒙特卡罗方法 52
2.3.2 拉丁超立方抽样 53
2.3.3 响应曲面法 53
2.3.4 泰勒级数展开分析法 54
2.4 重要不确定性源度量方法 56
2.5 其他相关概念与术语 57
参考文献 59
第3章 大气排放源清单不确定性分析 62
3.1 排放源清单不确定性来源 62
3.1.1 定义不确定性 63
3.1.2 参数不确定性 65
3.1.3 模型不确定性 68
3.2 排放源清单不确定性分析方法的分类 69
3.3 定性不确定性分析方法 71
3.3.1 直接列举法 71
3.3.2 数据质量评级方法 71
3.4 半定量不确定性分析方法 73
3.4.1 数据属性评级系统 74
3.4.2 数据质量指数 76
3.4.3 NUSAP 78
3.4.4 半定量不确定性分析方法的优势与不足 80
3.4.5 半定量不确定性分析方法案例 81
3.5 定量不确定性分析方法 83
3.5.1 定量不确定性分析的框架 84
3.5.2 清单输入参数不确定性的量化 85
3.5.3 排放源清单不确定性传递方法 91
3.5.4 关键不确定性来源的识别方法 93
3.5.5 不确定性分析工具AuvToolPro 2.0介绍 94
3.5.6 定量不确定性分析方法案例 95
3.6 排放源清单不确定性沟通 100
3.6.1 不确定性沟通的主要内容 100
3.6.2 不确定性沟通的表达方式 102
3.6.3 不确定性沟通的注意要点 104
参考文献 105
第4章 排放因子不确定性数据集 110
4.1 排放因子数据集及其问题 110
4.2 排放因子不确定性数据集的建立 117
4.2.1 排放因子不确定性数据集的建立原则 117
4.2.2 排放因子不确定性数据集的构建思路 119
4.2.3 排放因子不确定性数据集的数据来源 119
4.2.4 排放因子不确定性数据集的结构 121
4.2.5 排放因子数据预处理与不确定性量化 122
4.3 重点源排放因子不确定性数据集 123
4.3.1 有机溶剂使用源 124
4.3.2 电厂排放源 127
4.3.3 道路移动源 129
4.3.4 生物质燃烧源 134
4.4 应用案例：广东省大气污染物排放源清单不确定性分析与量化 138
4.4.1 2017年广东省大气污染物排放源清单编制总体思路与特点 138
4.4.2 2017年广东省大气污染物排放源清单活动水平不确定性量化 139
4.4.3 2017年广东省大气污染物排放源清单及不确定性 141
参考文献 144
第5章 排放源清单的质量保证与质量控制 148
5.1 排放源清单QA/QC框架流程 148
5.2 排放源清单QC内容与方法 152
5.2.1 排放源清单QC内容与标准 152
5.2.2 排放源清单QC方法 153
5.3 排放源清单QA内容与方法 157
5.3.1 专家评审 157
5.3.2 公开评审 158
5.3.3 质量审计 158
5.4 主要排放源QA/QC要点 159
5.4.1 固定燃烧源 159
5.4.2 工业过程源 161
5.4.3 有机溶剂使用源 163
5.4.4 道路移动源 165
5.4.5 非道路移动源 167
5.4.6 生物质燃烧源 168
5.4.7 扬尘源 170
5.4.8 农牧源 171
5.4.9 存储与运输源 173
参考文献 174
第6章 排放源清单编制工作的质量评估 175
6.1 排放源清单编制工作质量评估的需求与难点 175
6.2 排放源清单编制工作质量评估体系建立的关键问题与原则 177
6.3 排放源清单编制工作质量的评估体系 180
6.3.1 排放源清单编制工作的评估内容 181
6.3.2 排放源清单编制质量的评估指标 182
6.3.3 排放源清单编制工作的评估方法 189
6.4 排放源清单质量评估案例 195
6.4.1 质量评估指标选择 195
6.4.2 质量评估指标赋值 196
6.4.3 质量评估指标权重 200
6.4.4 质量评估结果量化 201
6.4.5 等级评估与结果分析 202
6.5 排放源清单编制质量评估的建议 203
参考文献 204
第7章 大气化学传输模型的不确定性分析 205
7.1 模型不确定性来源 205
7.1.1 模型的发展与不确定性 205
7.1.2 输入参数不确定性 209
7.1.3 模型结构不确定性 212
7.2 大气化学传输模型不确定性分析方法框架 218
7.3 模型敏感性分析 221
7.3.1 OAT 222
7.3.2 DDM/HDDM和伴随法 223
7.4 不确定性来源量化方法 224
7.4.1 排放源清单的不确定性量化方法 225
7.4.2 气象参数和边界条件的不确定性量化方法 225
7.4.3 化学反应速率的不确定性量化方法 226
7.4.4 模型结构的不确定性量化方法 228
7.5 不确定性传递方法 229
7.5.1 HDDM-RFM简化模型法 229
7.5.2 基于随机响应曲面的简化模型法（SRSM-RFM） 230
7.5.3 集合模拟与简化模型结合方法（Ensemble-RFMs） 233
7.6 不确定性结果评价 234
7.7 不确定性溯源方法 239
参考文献 240
第8章 大气化学传输模型高效不确定性传递方法 250
8.1 高效不确定性传递方法的重要性 250
8.2 不确定性传递方法的现状及不足 251
8.2.1 基于随机模拟的不确定性传递方法 252
8.2.2 基于统计的简化模型方法 253
8.2.3 基于泰勒级数展开的简化模型方法 255
8.3 传递准确性改进：逐步HDDM-RFM方法 257
8.3.1 逐步HDDM-RFM方法的构建思路 257
8.3.2 逐步HDDM-RFM方法评价 260
8.4 HDDM-SRSM方法 267
8.4.1 HDDM-SRSM方法的构建思路 267
8.4.2 HDDM-SRSM的不确定性传递评价 271
8.4.3 高阶HDDM-SRSM的过度拟合问题 274
8.5 HDDM-SRSM与逐步HDDM-RFM对比 276
8.5.1 不确定性传递效率对比 276
8.5.2 不确定性传递准确性对比 278
8.5.3 逐步HDDM-RFM和HDDM-SRSM的适用范围 279
参考文献 280
第9章 大气化学传输模型定量不确定性分析案例与应用 282
9.1 区域概况 282
9.2 珠江三角洲PM2.5模拟的不确定性量化 284
9.2.1 模拟系统搭建 284
9.2.2 模拟系统评价 287
9.2.3 模拟的重要敏感性输入识别 289
9.2.4 输入参数的不确定性量化 293
9.2.5 RFM模型构建与不确定性传递 295
9.2.6 模拟结果的不确定性量化 295
9.3 珠江三角洲PM2.5模拟不确定性诊断 297
9.3.1 结合观测数据的PM2.5模拟不确定性诊断 297
9.3.2 模拟关键不确定性来源识别 301
9.4 基于地基观测数据融合的珠江三角洲PM2.5模拟改进 303
9.4.1 边界条件改进思路 303
9.4.2 数据融合方法建立 305
9.4.3 数据融合方法的应用与评价 308
9.4.4 数据融合对珠江三角洲数值模拟的改进效果 310
9.5 不确定性分析与空气质量概率预报 312
9.5.1 空气质量概率预报的作用与方法 312
9.5.2 案例展示 314
参考文献 316
第10章 展望与建议 318
10.1 排放源清单不确定性分析发展展望与建议 318
10.2 大气化学传输模型不确定性分析展望与建议 324
10.3 不确定性沟通展望与建议 328
附录 AuvToolPro 2.0关键算法与主要功能模块 329
索引 336
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排放源清单与大气化学传输模型的不确定性分析 节选
第1章 绪 论 1.1 不 确 定 性 在很长一段时间内，人类普遍认为客观世界是确定的，事物是按照一定的规律发展和变化的，在这个认知基础上，人类对世界的探索和实践活动主要追求规律性和确定性。自古希腊理性主义发展以来，从牛顿到拉普拉斯再到爱因斯坦，科学和哲学理论体系都是以确定性思想为主导。然而，自1927年德国科学家海森伯提出不确定性原理开始，人们越来越关注不确定性的思考和研究，涉及不同学科领域的各个方面[1]。人们也逐渐认识到，并不是对事物确定性的认识加深一分，不确定性就减少一分。确定性与不确定性不是单纯的此消彼长的关系，仅仅关注事物确定性的研究本身就存在认知的局限性。 早期，不确定性研究作为一种新的认识事物的方式，常常陷入与不可知论的争议中。然而随着人们对不确定性理解的加深，慢慢认识到不确定性并不是意味着对现实世界的不可知，而是客观事物本身具有不确定性的特点，自然界不是存在着，而是生成并消逝着，即世间万物都处在运动和变化之中。确定性是相对的，不确定性是绝对的，确定性和不确定性是对立统一的辩证关系，它们的矛盾和发展构成了人们认识客观世界的过程。在人们试图采用科学的手段观察和认识世界时，由于特定历史条件下人类的认知水平和认知方法的局限性，而客观世界本身又处于一个无限发展和变化的状态，因此在任何特定历史条件下对科学事实认知的本身具有不确定性。也就是说，在认知客观世界的过程中，任何阶段性的成果可能只是在不断地逼近真理，即对客观世界的认知充满了不确定性，不确定性在人类认知客观世界的过程中具有普遍性的特征。 人类对自然科学的认识是一个典型的从确定性到不确定性的过程。20世纪以前，人类在探索自然科学的实践中基本一直以确定性的认知方式认识和描述客观世界。牛顿力学的建立使人们在对事物确定性的理解上获得极大的提高，当时很多人都认为以经典物理为代表的科学原理和思想体系已基本建立，后人只剩下一些完善补充的工作。物理学家汤姆森在一次国际会议中提到：“物理学大厦已经建成，以后的工作仅仅是内部的装修和粉刷，但是大厦上空还漂浮着两朵乌云。”之后，为了解决这“两朵乌云”，科学界引发了一场深刻的认知革命。量子力学所确立的不确定性原理冲击了传统的确定性观念，非线性科学和非平衡物理学等新兴学科所揭示的不确定性现象使越来越多的人相信不确定性是客观事物发展变化的普遍特征，是比确定性更为普遍和一般的规律。人们对同一事物掌握的认知随着信息的积累和科学的进步，在原有认知的基础上可能有新的认识和突破。因此，严格来说，人们对于客观世界的认识并不存在一个“终极”的真理，或者说对一个事件的发生在更长的认知维度上并没有确定的概率。按照贝叶斯理论，事件概率的大小不仅与事件本身有关，还与人们所掌握的信息和知识相关，当前处于研究前沿和热点的“机器学习”正是基于这一理论基础[2]。例如，在量子力学中，普朗克常数占有重要地位，而在客观世界中，质量单位“千克”（kg）的*新定义也是由普朗克常数决定的，其原理是将移动质量1kg物体所需的机械能换算成可用普朗克常数表达的电磁力，再通过质能转换公式算出质量。在此之前，“千克”这一质量单位一直由“国际千克原器”定义，但是因为其质量受空气污染和氧化等因素影响会发生细微变化，已经难以适应现代精密测量要求，所以科学界一直想用一种基于物理常数的定义来取代，直到2018年第26届国际计量大会通过“修订国际单位制”决议，才正式更新国际标准质量单位“千克”的定义[3]。这充分说明人们在一个阶段内对于客观事物的认识或描述并非是百分百确定的，而是会随着认识的深入不断地更新和完善。 社会科学也是经历了一个从确定性到不确定性的认知过程。社会科学的发展在相当长的时间里也深受牛顿力学所建立的确定性思想的影响。以经济学的发展为例，在早期的经济学理论中，一个主要的假设就是：参与经济活动的主体是完全理性的个体，可以理性地了解市场经济中的所有有效信息并且实现自身效益*大化。这种假设与近代自然科学的牛顿力学有共同的思想基础，即对确定性有很大的依赖性。这种假设在经济学理论构建上虽然便利但是却偏离实际，尤其随着计量经济学的兴起，这个假设的缺陷变得更加明显。由于经济活动的复杂性和人类理性认识的有限性，经济学家开始关注经济活动过程中的不确定性问题，以建立更能反映社会经济真实运行状况的理论。研究经济学不确定性的先驱之一弗兰克 H.奈特就认为：假设参与经济活动的个体完全理性进而实现市场的完全竞争是不可能的，面对一个充满不确定性的经济活动过程，只能利用不完全的信息和有限的方法与手段分析和解释这种不确定性，进而做出相对客观和确定的决策和判断[4]。 无论是自然科学还是社会科学，随着人们对客观世界的认识加深，都对不确定性给予了足够的重视，并且都认识到不确定性是客观事物认知过程中的固有属性。随着近代统计学科的建立，人们开始尝试用定性或定量的手段去描述或量化不确定性。尽管“不确定性”这个术语在各个学科或研究领域内经常被使用，但是目前对“不确定性”这个概念并没有统一的定义和表述。研究的对象、属性或目的不同，定义的重点也存在差异。例如，在《钱伯斯英语词典》和《韦氏英语大词典》里，不确定性被解释为与一些存疑的、不被明确知道的或可变的东西有关；在统计学科里，不确定性常常被定义为一个统计量在某种置信水平下的置信区间或事件发生的概率大小[5]；在空间信息科学中，Heuvelink等[6]将不确定性作为误差的同义词；Congalton和Green[7]则认为不确定性包括数据精确度、统计精度和偏差；在测量科学方面，不确定性是指对于某个未知量的认识或所掌握信息不完整性的量度，如果使用理想的测量方法和仪器，该未知量可以被确定[8]；在经济学领域，不确定性是指对于未来的收益和损失等经济状况的分布范围和状态不能确知[9]。2009年，美国国家研究委员会（National Research Council，NRC）对“不确定性”给出的定义是“信息缺乏或不完整，取决于数据的质量、数量和相关度，以及模型和假设的可靠性和相关度”[10]。 具体到本书的主题，联合国政府间气候变化专门委员会（Intergovernmental Panel on Climate Change，IPCC）将排放源清单不确定性定义为对一个变量真实值缺乏认识，可采用概率密度函数（probability density function，PDF）或累积分布函数（cumulative distribution function，CDF）描述该变量可能的取值范围，且大小取决于分析者的认知程度，而后者又取决于可用数据的质量与数量以及对估算过程和推导方法的了解[11]。美国环境保护署（United States Environmental Protection Agency，U.S. EPA）、欧洲环境署（European Environment Agency，EEA）以及国内外的众多研究机构和学者基本都沿袭了IPCC对排放源清单不确定性的定义。北美对流层臭氧研究合作组织（North American Research Strategy for Tropospheric Ozone，NARSTO）在这个基础上做了进一步解读，将不确定性定义为一个涵盖系统偏差、随机误差和差异性（variability）影响等的术语。van Aardenne和Pulles[12]则将排放源清单不确定性分解为准确性的不确定性和可靠性的不确定性，前者是指不知道排放源清单的准确性或不准确性的来源，而后者是指对排放源清单质量是否满足用户规定的质量标准缺乏认知。根据以往各研究机构和学者给出的定义，结合对排放源清单的了解，本书将排放源清单不确定性定义为：由清单编制过程中基础数据缺乏、数据代表性不足等原因所导致的排放源清单估算存在一定的变化范围，可用概率密度函数、累积分布函数、置信区间或置信等级进行描述。 大气化学传输模型能够模拟污染物在大气中扩散、迁移、转化和沉降过程，是评估和预测污染变化和影响、开展空气质量预报以及制定大气污染防治措施的重要工具。受排放源清单、气象、边界条件和模型机制不确定性的影响，大气化学传输模型也常常具有较大的不确定性。就定义而言，大气化学传输模型的不确定性是指由于模型输入和模型结构的不确定性而引起的模拟值与观测值存在偏差的可能性与程度。一般而言，模型输入的不确定性主要指排放源清单、气象参数、边界条件、初始条件、化学反应速率等参数与数据的不确定性。模型结构的不确定性是由于对大气污染物物理化学形成机制认识的不足以及模型参数化过程对机制不可避免的简化处理所导致的。量化与识别模型的不确定性已经被国外众多研究机构列为亟待解决的大气环境前沿科学问题之一[11， 13， 14]。然而，由于大气化学传输模型不确定性研究的复杂性和对巨大计算资源需求，国内外在这方面的研究起步均较晚，国内目前只有少许零星的工作。 总体上，无论各个领域或者学科如何定义，不确定性都可以理解为事物、模型输出或实验结果是不能确切预测和量化的，或者说，缺乏原因和结果之间一一对应的关系。这两种表述反映了不确定性的两种基本特征：**，客观事物本身就是不断发展变化的，且这一发展变化过程存在多种可能性或者随机性，导致客观事物本身具有不确定性，称为随机不确定性[15]。例如，如果一个系统是动态变化的，且变化速度大于仪器可测量的速度，测量的数据只能反映某一瞬时的状态而无法描述系统整体的变化情况，那么它是测不准的，也就是不确定的。第二，由于人们认知能力限制或信息不完整而无法对事物状态做出准确的描述和预测，可称为认知不确定性[16]。 关于不确定性定义，还有几点需要特别说明。**，不确定性并不等于误差或偏差。偏差或者误差是测量值与真值之差，是一个确定值，并且在计算偏差或者误差时，真值或其理想的概念值是已知的。不确定性是对真值或者偏差可能取值范围的度量，因此理论上当测量值的所有不确定性来源都能被量化时，测量值的不确定性范围大概率包含真值。第二，不确定性是所有事物和模型的固有属性，只能够通过提高对事物和模型的认知能力、数据获取能力和数据质量保证等手段降低不确定性，但永远无法被消除。第三，对不确定性一般有两种认识，**类不确定性因其具有不稳定性是无法用概率描述的，如无法利用历史资料统计得出的概率预测此类不确定事件在将来发生的可能概率；第二类不确定性是可以用概率描述其不确定性程度的[17]。尽管不同的学者对不确定性二分法持有不同意见，本书参考奈特的不确定性二分法，并且重点关注第二类不确定性。第四，针对不同模型，如排放源清单模型和大气化学传输模型，其主要不确定性来源存在明显差异，有关不确定性来源将在本书第3章和第7章进行详细介绍。 1.2 不确定性分析 1.2.1 不确定性分析的基本概念 不确定性是排放源清单和模型的固有属性。因为存在这样的属性，所以无论是排放源清单还是与模型相关的研究结果经常受到质疑。一些经常被质疑的问题包括：研究采用的参数或模型的代表性如何？模型和清单结果的准确性如何？能有多大的信心相信研究结果？能否进一步提高和改进？如何提高和改进？导致排放结果和模型模拟不确定性的主要来源是什么？是否存在系统偏差？这些都是研究人员和决策者*关心的问题，但同时也是*难回答的问题，而寻求这些问题的答案必须依赖于不确定性分析。Morgan等[2]将不确定性分析定义为：根据模型输入和模型本身的不确定性，量化模型输出变量的不确定性，并利用敏感性进一步分析量化模型输出变量不确定性对单个模型输入和不同输入之间耦合作用的灵敏度，进而识别导致模型输出不确定性的重要模型输入。对于排放源清单而言，不确定性分析是通过对排放源清单建立过程中各种不确定性来源的定性或定量分析，确定排放源清单的不确定性大小或可能范围，并识别导致清单不确定性的关键不确定性来源，从而指导排放源清单改进与提高的手段和过程；对于大气化学传输模型，不确定性分析是量化排放
排放源清单与大气化学传输模型的不确定性分析 作者简介
郑君瑜，教授。博士生导师，国家杰出青年科学基金获得者、教育部新世纪很好人才，暨南大学环境与气候研究院副院长。1996年获得清华大学环境工程硕士学位、2002年获得美国北卡罗来纳州立大学环境工程博士学位，2002～2005年先后在北卡罗来纳州立大学、美国环境保护署从事博士后研究。现任中国环境科学学会臭氧污染控制专业委员会常务副秘书长，国家重点研发计划“珠三角PM2.5和臭氧综合防控技术与精准施策示范”项目首席科学家，曾获得2014年度教育部科技进步奖一等奖、2015年度国家科学技术进步奖二等奖等4项重量和省部级奖项。长期致力于大气排放源清单表征与校验，不确定性分析与应用、排放源监测与测量系统研发、大气污染防控与气候变化协同应对等研究。先后承担和参与了国家重点研发计划、国家基金委重大科研仪器研制项目和重大研究计划、广东省重点研发计划等重量和省部级项目20多个，发表学术文章150余篇，出版了我国首部区域大气污染物排放源清单学术专著。
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